近日，輪機(jī)工程學(xué)院船舶潔凈能源研究中心宗旭教授、馬偉光副教授團(tuán)隊(duì)在二氧化碳（CO2）電催化資源化轉(zhuǎn)化研究取得進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Chloroplast-mimicking nanoreactor for enhanced CO2 electrocatalysis”為題發(fā)表于Science Bulletin期刊（影響因子：18.8）。
船舶溫室氣體減排是“雙碳”大背景下國(guó)際航運(yùn)領(lǐng)域的重大需求和必然發(fā)展趨勢(shì)。利用可再生能源產(chǎn)生的電力驅(qū)動(dòng)船舶尾氣中CO2的電化學(xué)資源化轉(zhuǎn)化是實(shí)現(xiàn)航運(yùn)領(lǐng)域碳減排的理想路徑，相關(guān)研究具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用背景。
由于CO2的電還原反應(yīng)是涉及多電子和多質(zhì)子轉(zhuǎn)移的復(fù)雜過(guò)程，相關(guān)研究極具挑戰(zhàn)。近年來(lái)，研究者通過(guò)構(gòu)建具有仿肺泡結(jié)構(gòu)和仿腹甲結(jié)構(gòu)的電化學(xué)催化體系（Nat. Mater. 2019, 18, 1222-1227，Nat. Catal. 2018, 1, 592-600），有效提升了CO2電還原反應(yīng)的性能，展現(xiàn)了仿生策略在CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的應(yīng)用前景。考慮到自然界中綠色植物的葉綠體是進(jìn)行光合作用固定CO2的主要場(chǎng)所，如能構(gòu)建仿葉綠體結(jié)構(gòu)的仿生催化體系用于CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)，該反應(yīng)的性能有望獲得提升。目前，相關(guān)研究尚未有報(bào)道。
在本工作中，該研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地將十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）等雙極性分子膜組裝于金納米棒催化劑表面，成功構(gòu)建了仿葉綠體的納米反應(yīng)器，實(shí)現(xiàn)了CO2高活性、高選擇性電還原制備一氧化碳（CO）的反應(yīng)過(guò)程。實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，CTAB分子在金納米棒表面呈現(xiàn)仿葉綠體膜的雙層排布，CTAB分子中的-N(CH3)3結(jié)構(gòu)單元和脂肪碳鏈組成的疏水通道分別對(duì)CO2的捕獲和傳輸起到關(guān)鍵作用；并且CTAB雙層分子結(jié)構(gòu)延緩了質(zhì)子供體水分子的傳輸，從而有效調(diào)控到達(dá)催化活性中心表面CO2和水反應(yīng)物的濃度。此外，溴離子可使金納米棒表面呈現(xiàn)部分氧化態(tài)，有效穩(wěn)定CO2電還原反應(yīng)中間產(chǎn)物COOH*，進(jìn)一步提升了CO2電還原性能。因此，在該仿葉綠體納米反應(yīng)器中，CTAB雙層分子可模擬葉綠體雙層膜實(shí)現(xiàn)CO2選擇性透過(guò)，金納米棒模擬Rubisco酶對(duì)富集的CO2進(jìn)行高效催化轉(zhuǎn)化，CO2電還原制備CO反應(yīng)的法拉第效率達(dá)到92.1%（–0.54 V vs. RHE）。本研究為實(shí)現(xiàn)高效CO2資源化轉(zhuǎn)化提供了一種新的仿生路徑，并有望拓展到其它可再生能源轉(zhuǎn)化利用過(guò)程。
Science Bulletin的前身是《科學(xué)通報(bào)》英文版Chinese Science Bulletin，從2015年1月起改版，啟用刊名Science Bulletin。該期刊由中國(guó)科學(xué)院和國(guó)家自然科學(xué)基金委聯(lián)合主辦，是唯一一本涵蓋自然科學(xué)不同領(lǐng)域，并以研究論文為主的國(guó)產(chǎn)SCI收錄綜合性期刊。目前，該期刊在SCI收錄的134本自然科學(xué)綜合性期刊中排名第6。
本研究工作是該期刊改版后我校在期刊發(fā)表的第一篇研究型論文。論文第一作者為輪機(jī)工程學(xué)院馬偉光副教授，來(lái)自澳大利亞昆士蘭大學(xué)的王連洲院士、斯威本科技大學(xué)孫成華教授和中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的范文俊副研究員在材料結(jié)構(gòu)分析和理論計(jì)算方面進(jìn)行了合作研究。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、“興遼英才”計(jì)劃項(xiàng)目和大連海事大學(xué)領(lǐng)軍人才項(xiàng)目的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.07.041
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