近日，輪機工程學(xué)院船舶潔凈能源研究中心宗旭教授團(tuán)隊在太陽能制氫研究取得進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Simultaneous Defect Passivation and Co-catalyst Engineering Leads to Superior Photocatalytic Hydrogen Evolution on Metal Halide Perovskites”為題發(fā)表于國際頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.（影響因子：16.1）。這是我校首次以第一作者、第一通訊單位在該學(xué)術(shù)期刊發(fā)表研究論文。
在“雙碳”大戰(zhàn)略下，船舶航運業(yè)面臨“綠色化”轉(zhuǎn)型的迫切需求。使用“氫氣”等清潔能源替代傳統(tǒng)化石燃料，是實現(xiàn)船舶航運業(yè)綠色發(fā)展的理想途徑。宗旭教授團(tuán)隊致力于以太陽能為代表的可再生能源制氫科學(xué)與技術(shù)研究，通過發(fā)展高性能太陽能制氫材料及其優(yōu)化策略實現(xiàn)高效太陽能制氫反應(yīng)過程。
金屬鹵化物鈣鈦礦（MHPs）具有優(yōu)異的光電物理性質(zhì)，是理想的太陽能制氫載體。但是，MHPs表面含有大量的缺陷，并且缺乏有效的析氫反應(yīng)活性位點，嚴(yán)重限制其太陽能到化學(xué)能（STC）的轉(zhuǎn)換效率。針對上述挑戰(zhàn)，本研究工作提出了一種雙功能化策略，即利用含鉬硫分子的助催化劑前體對MHPs進(jìn)行表面修飾。得益于鉛和硫之間的強烈化學(xué)鍵合作用以及分子助催化劑前體在沉積溶液中的優(yōu)異分散，硫化鉛（PbS）和非晶鉬硫化物（MoSx）助催化劑可均勻且緊密地修飾于MHPs表面。研究表明，PbS助催化劑可以有效地鈍化MHPs表面的鉛相關(guān)缺陷，從而減緩電荷復(fù)合并顯著提高電荷轉(zhuǎn)移效率。非晶態(tài)MoSx助催化劑進(jìn)一步促進(jìn)提取MHPs中產(chǎn)生的光生電子并促進(jìn)產(chǎn)氫催化反應(yīng)。因此，通過PbS和MoSx助催化劑的協(xié)同功能化調(diào)控，各類代表性的MHPs的產(chǎn)氫性能均獲得大幅提升。其中，在FAPbBr3-xIx上實現(xiàn)了約4.63%的太陽能到化學(xué)能（STC）轉(zhuǎn)換效率，是在MHPs體系中獲得的最高效率之一。
該論文第一作者為輪機工程學(xué)院2021級博士研究生徐婷。澳大利亞昆士蘭大學(xué)王連洲院士、大連化物所王俊慧研究員、高玉英研究員等人進(jìn)行了合作研究。該工作得到國家自然科學(xué)基金委、“興遼英才”計劃項目和大連海事大學(xué)領(lǐng)軍人才項目的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202409945
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