近日，輪機工程學院船舶潔凈能源研究中心宗旭教授、馬偉光副教授團隊在二氧化碳（CO2）電催化資源化轉化研究取得進展，相關研究成果以“Chloroplast-mimicking nanoreactor for enhanced CO2 electrocatalysis”為題發表于Science Bulletin期刊（影響因子：18.8）。
船舶溫室氣體減排是“雙碳”大背景下國際航運領域的重大需求和必然發展趨勢。利用可再生能源產生的電力驅動船舶尾氣中CO2的電化學資源化轉化是實現航運領域碳減排的理想路徑，相關研究具有重要的科學意義和應用背景。
由于CO2的電還原反應是涉及多電子和多質子轉移的復雜過程，相關研究極具挑戰。近年來，研究者通過構建具有仿肺泡結構和仿腹甲結構的電化學催化體系（Nat. Mater. 2019, 18, 1222-1227，Nat. Catal. 2018, 1, 592-600），有效提升了CO2電還原反應的性能，展現了仿生策略在CO2轉化反應的應用前景。考慮到自然界中綠色植物的葉綠體是進行光合作用固定CO2的主要場所，如能構建仿葉綠體結構的仿生催化體系用于CO2轉化反應，該反應的性能有望獲得提升。目前，相關研究尚未有報道。
在本工作中，該研究團隊創新性地將十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）等雙極性分子膜組裝于金納米棒催化劑表面，成功構建了仿葉綠體的納米反應器，實現了CO2高活性、高選擇性電還原制備一氧化碳（CO）的反應過程。實驗和理論研究表明，CTAB分子在金納米棒表面呈現仿葉綠體膜的雙層排布，CTAB分子中的-N(CH3)3結構單元和脂肪碳鏈組成的疏水通道分別對CO2的捕獲和傳輸起到關鍵作用；并且CTAB雙層分子結構延緩了質子供體水分子的傳輸，從而有效調控到達催化活性中心表面CO2和水反應物的濃度。此外，溴離子可使金納米棒表面呈現部分氧化態，有效穩定CO2電還原反應中間產物COOH*，進一步提升了CO2電還原性能。因此，在該仿葉綠體納米反應器中，CTAB雙層分子可模擬葉綠體雙層膜實現CO2選擇性透過，金納米棒模擬Rubisco酶對富集的CO2進行高效催化轉化，CO2電還原制備CO反應的法拉第效率達到92.1%（–0.54 V vs. RHE）。本研究為實現高效CO2資源化轉化提供了一種新的仿生路徑，并有望拓展到其它可在生能源轉化利用過程。
Science Bulletin的前身是《科學通報》英文版Chinese Science Bulletin，從2015年1月起改版，啟用刊名Science Bulletin。該期刊由中國科學院和國家自然科學基金委聯合主辦，是唯一一本涵蓋自然科學不同領域，并以研究論文為主的國產SCI收錄綜合性期刊。目前，該期刊在SCI收錄的134本自然科學綜合性期刊中排名第6。
本研究工作是該期刊改版后我校在期刊發表的第一篇研究型論文。論文第一作者為輪機工程學院馬偉光副教授，來自澳大利亞昆士蘭大學的王連洲院士、斯威本科技大學孫成華教授和中國科學院大連化學物理研究所的范文俊副研究員在材料結構分析和理論計算方面進行了合作研究。該工作得到國家自然科學基金委、“興遼英才”計劃項目和大連海事大學領軍人才項目的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.07.041
English
最新動態