近日，化學(xué)化工學(xué)院以王剛副教授為第一作者和第一通訊作者，碩士研究生黃偉國(guó)為第二作者，河南工業(yè)大學(xué)為第一署名及通訊單位撰寫(xiě)的研究論文 《Engineering Co@Co₃Mo₃N/NPCs Heterostructured Ultrathin Nanosheets Electrocatalysts with Favorable Electronic Configuration for Boosting Alkaline Overall Water Electrolysis》被國(guó)際權(quán)威期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy接收發(fā)表。Applied Catalysis B: Environment and Energy是化學(xué)、環(huán)境科學(xué)與催化領(lǐng)域的頂級(jí)期刊，中科院一區(qū)TOP期刊，最新影響因子為20.3。

本研究通過(guò)濕浸法負(fù)載Co/Mo/聚苯胺（PANI）前驅(qū)體與后續(xù)碳化/氮化處理的協(xié)同策略，在氮摻雜多孔碳載體上制備了Co@Co?Mo?N異質(zhì)結(jié)（Co@Co?Mo?N/NPCs）。

Co@Co₃Mo₃N/NPCs制備過(guò)程示意圖與結(jié)構(gòu)形貌表征

獨(dú)特的Co@Co₃Mo₃N異質(zhì)結(jié)形成后，通過(guò)表面重構(gòu)引發(fā)協(xié)同效應(yīng)，調(diào)控電子構(gòu)型以最大化電催化活性位點(diǎn)，從而顯著提升HER和OER性能。具體而言，在HER過(guò)程中，過(guò)量Co的摻入形成的Co@Co₃Mo₃N異質(zhì)結(jié)構(gòu)可使多余電子填充Co₃Mo₃N的Mo反鍵軌道，削弱Mo-H鍵強(qiáng)度，進(jìn)而加速H^*脫附以增強(qiáng)HER活性。而在OER反應(yīng)中，Co@Co₃Mo₃N異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Co組分可通過(guò)優(yōu)先自身氧化，防止Co₃Mo₃N被氧化溶解，既強(qiáng)化了Co₃Mo₃N的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，又促進(jìn)了OER動(dòng)力學(xué)過(guò)程。另一方面，NPC載體的引入不僅提升了電子導(dǎo)電性，還通過(guò)組裝更小尺寸的異質(zhì)結(jié)納米片和暴露更多活性位點(diǎn)，促進(jìn)了電解質(zhì)滲透、產(chǎn)物吸附與解吸。此外，Co@Co₃Mo₃N異質(zhì)結(jié)與NPC基底間通過(guò)Co-N配位鍵和吡啶－N物種的強(qiáng)相互作用，有效增強(qiáng)了納米結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。

Co@Co₃Mo₃N/NPCs在HER和OER過(guò)程中表面重建過(guò)程的概念圖和同步輻射表征測(cè)試

得益于這些先進(jìn)結(jié)構(gòu)特性，優(yōu)化后的Co@Co₃Mo₃N/NPCs電催化劑在10 mA cm^-2電流密度下僅表現(xiàn)出37 mV（HER）和203 mV（OER）的超低過(guò)電位。實(shí)驗(yàn)還表明，采用該催化劑的H型電解槽在1.41 V電壓下即可實(shí)現(xiàn)10 mA cm-2電流密度，并在200小時(shí)連續(xù)運(yùn)行中保持優(yōu)異穩(wěn)定性。進(jìn)一步地，將該催化劑組裝至零間隙堿性電解槽中用于全水解時(shí)，在500 mA cm^-2電流密度下僅需1.80 V電壓，且展現(xiàn)出超過(guò)2400小時(shí)的超長(zhǎng)使用壽命。

Co@Co₃Mo₃N/NPCs電解水性能測(cè)試與耐久性能測(cè)試

本研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（No.U1904171），河南省科技廳科技攻關(guān)項(xiàng)目（No.222102240032），廣東省基礎(chǔ)和應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金項(xiàng)目（No.2022A1515010834），上海市博士后卓越基金項(xiàng)目（No.2022293），河南工業(yè)大學(xué)青年骨干教師培育計(jì)劃項(xiàng)目和河南工業(yè)大學(xué)自科創(chuàng)新基金項(xiàng)目（No.2021ZKCJ08）的資助，特此感謝！

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125270